丁爱军团队最新合作成果揭示我国超大城市二次有机气溶胶的关键来源和反应途径


发布时间:2022-04-11浏览次数:1590


认识挥发性有机物氧化生成二次有机气溶胶(SOA)的内在机制是准确理解气溶胶气候效应以及持续改善我国空气质量的关键。低挥发性有机蒸汽(OOMs)是连接挥发性有机物氧化和SOA形成的关键中间产物。然而,OOMs种类复杂且浓度极低(ppt 甚至 ppq量级),难以被常规手段有效测量,导致传统研究不得不忽略或过度简化SOA生成的中间步骤,即将挥发性有机物和SOA简单关联,无法探知挥发性有机物氧化到SOA生成的中间演化步骤及其底层的物理化学机制。


图 1 我国超大城市群区OOMs的特征及分类

鉴于此,丁爱军团队通过与北京化工大学、赫尔辛基大学、上海市环境科学研究院、香港科技大学和清华大学等多个团队合作,在我国沿海的多个超大城市(包括南京、北京、上海和香港)同步进行了针对挥发性有机物、OOMs和有机气溶胶的同步综合测量。将binPMF技术引入质谱分子识别中,成功实现了超过1500个OOMs分子的有效甄别;并发展了一套逻辑框架分析技术,确认OOMs的前体物,进一步通过其质量沉降通量评估对SOA生成的定量贡献,从而实现将SOA形成与不同种类的前体物氧化直接联系起来,为更好模拟SOA的生成奠定了基础。

结果表明,我国不同的超大城市群区的OOMs及SOA生成具有较强的同质性。人为源挥发性有机物氧化主导了OOMs的形成,其中约40%来自芳香烃,40%来自以烷烃为代表脂肪族碳氢化合物,其贡献显著高于原先认识。研究发现,多步氧化和自氧化过程是超大城市地区OOMs生成的关键化学机制,氮氧化物深度参与了OOMs的生成,主导了过氧自由基的终结过程,导致含氮分子对OOMs的贡献超过70% 。这些人为源OOMs分子通过冷凝过程贡献了38-71%的SOA,且其贡献会在重污染条件下显著增加,是重霾条件下SOA的主要来源。

图2 OOMs冷凝对SOA生成的定量贡献

研究成果以“Secondary organic aerosol formed by condensing anthropogenic vapors over China's megacities”为题,于2022年4月9日在线发表在《Nature Geoscience》。我院聂玮副教授、鄢超副教授、上海环境科学研究院黄丹丹研究员和香港科技大学王哲助理教授为本文共同第一作者,丁爱军教授和清华大学蒋靖坤教授为通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金重大计划集成项目“我国东部超大城市群大气复合污染成因外场综合协同观测研究”(92044301)等项目的资助。

Nie, W.#, Yan, C. #, Huang, D. D. #, Wang, Z. #, Liu, Y., Qiao, X., Guo, Y., Tian, L., Zheng, P., Xu, Z., Li, Y., Xu, Z., Qi, X., Sun, P., Wang, J., Zheng, F., Li, X., Yin, R., Dallenbach, K. R., Bianchi, F., Petäjä, T., Zhang, Y., Wang, M., Schervish, M., Wang, S., Qiao, L., Wang, Q., Zhou, M., Wang, H., Yu, C., Yao, D., Guo, H., Ye, P., Lee, S., Li, Y. J., Liu, Y., Chi, X., Kerminen, V.-M., Ehn, M., Donahue, N. M., Wang, T., Huang, C., Kulmala, M., Worsnop, D., Jiang, J.*, and Ding, A.*: Secondary organic aerosol formed by condensing anthropogenic vapours over China’s megacities, Nature Geoscience, 10.1038/s41561-022-00922-5, 2022.

https://www.nature.com/articles/s41561-022-00922-5


  • 南京大学仙林校区大气科学楼
    江苏省南京市栖霞区仙林大道163号
    210023